我国科学家发现首例高激发态漫游反应通道
太空漫游是国科高激人类探索宇宙迈出的关键一步,而在化学反应中,发现发态反漫游反应作为一种特殊类型的首例反应机理也广受科学家的关注。 2月16日,漫游《科学》在线发表了一项关于漫游反应的通道重要研究进展。利用大连相干光源,国科高激我国科研人员发现了首例分子高激发态的发现发态反漫游反应通道。这表明,首例漫游反应在化学反应中普遍存在。漫游 这项研究成果由中国科学院大连化学物理研究所袁开军研究员、通道杨学明院士实验团队联合傅碧娜研究员、国科高激张东辉院士理论团队共同完成。发现发态反 化学反应的首例发生如同“翻山越岭”。分子和原子需要像“登山者”一样攀登过能量壁垒这座“高山”,漫游才能转换为新的通道物质。在传统的化学反应过渡态理论中,反应主要沿着最小能量路径进行,就像“登山者”通常要找到最低的山脊线越过高山,以此消耗最少的能量。 在某些化学反应中,分子可能会从山峰外围“绕远”,从微观的角度看,原子或者基团不会立即从分子中断开,而是在分子附近“晃荡”,忽远忽近,就像宇航员在太空“漫游”一样,最终形成与传统化学反应不同的产物,这就是漫游反应。 21世纪初,科学家第一次发现漫游反应。此后,针对漫游反应机理的研究一直局限于分子的低电子态和基态产物。只有吸收了极紫外光的高能量光子,分子才可以到达高激发态。“过去许多年,由于高亮度、可调谐的极紫外光源非常缺乏,分子的高激发态很难制备。因此分子达到高激发态时是否存在漫游反应,这个谜团一直没有解开。”袁开军说。 大连相干光源的出现,使这一难题迎刃而解。大连相干光源是我国第一台极紫外自由电子激光,也是全球唯一运行在极紫外波段的自由电子激光用户装置。通过大连相干光源输出高亮度、波长可以调谐的极紫外光,可以激发任何分子到特定的高激发态。 袁开军研究员、杨学明院士团队从事分子光化学反应研究多年,始终坚信分子在高激发态存在漫游反应。“在研制大连相干光源的时候,我们团队就提前自主布局了几个重大科研方向,星际分子光化学就是其中之一。”袁开军说,“可以说,大连相干光源打开了研究分子高激发态反应机理研究的大门。” 研究团队利用大连相干光源制备了高激发态的二氧化硫分子,并结合自主研制的高分辨率离子成像技术,探测了激发态氧气产物的量子态分布。实验发现,二氧化硫分子在133纳米波段附近解离产生的激发态氧气产物呈现两种振动量子态分布。 随后,傅碧娜研究员、张东辉院士团队利用自主发展的高激发态势能面构建方法和产物量子态分辨动力学计算,精确重现了实验所观测到的现象,揭示高激发态的二氧化硫分子可以通过漫游反应产生高振动态分布的氧气产物,而传统的最小能量路径只能产生低振动态分布的氧气产物。 实验和理论结果一致!科研人员证实了高激发态漫游反应通道的存在。“这意味着,漫游反应在很多化学过程中普遍存在。”傅碧娜说。 “通过这项研究,我们对以往化学反应的理论产生了新的认识,很多传统化学反应理论无法解释的现象都有可能用漫游反应机理来解释,这将进一步提升人们对化学反应本质的理解。”杨学明说,“每一次基础研究的突破,都扩展了人类认知的边界,扩充了人类的知识储备。”
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